通過積極學習，科學家們可以更快地找到適合氧化還原液流電池的候選人。

當需要設計一種新的電池化學成分時，科學家只能通過實驗嘗試幾種可能性，因為合成和研究每個新分子都需要時間和資源。通過使用超級計算機執(zhí)行可靠的分子模擬，研究人員可以加快所需的材料篩選過程并擴大搜索范圍，同時獲得有關不同化學內在可能性的詳細信息。

但是，即使在這些超級計算機上運行的高通量模擬也只能查看某些類型電池存在的可行化學成分的一小部分。在美國能源部(DOE)的阿貢國家實驗室(Argonne National Laboratory)的一項新研究中，研究人員正在采取下一步行動，通過利用人工智能加快尋找最佳電池組件的可能性。

由Argonne化學家Rajeev Surendran Assary領導的研究小組研究了氧化還原液流電池的內部工作原理，其中化學能存儲在溶解的分子中與電極相互作用。液流電池有望用于電網。它們用注入了存儲和釋放能量的分子的液體溶液代替了固體陰極和陽極。常規(guī)液流電池基于每個分子具有一個電荷存儲元件的分子，而通用性有限。由阿貢(Argonne)領導的DOE能源創(chuàng)新中心聯合儲能研究中心(JCESR)的研究人員介紹了利用稱為“氧化還原活性聚合物”或氧化還原聚合物的材料來存儲和釋放能量的概念，每種材料均基于較大的分子帶有數十個電荷存儲元件。

與傳統(tǒng)系統(tǒng)相比，氧化還原劑具有更大的靈活性，可以獨立地自定義電池特性和性能的許多方面。氧化還原液流電池為液流電池設計打開了新的大門，因為它們可以低成本提供高功能，而對環(huán)境的危害很小。JCESR的氧化還原液流電池具有改變我們如何思考并在電網中使用液流電池的潛力。

在研究氧化還原劑的情況下，Assary和他的同事注意到，隨著電池的充電和放電，它們傾向于形成無活性的薄膜。為了防止這種現象，Argonne團隊希望設計一種氧化還原劑，該氧化還原劑可以在特定電壓下電裂解，從而釋放出來重新進入電解質溶液。

該研究的另一位作者Argonne博士后研究員Hieu Doan說：“您可以把它想象成清洗鍋子。” “為了更輕松地去除粘性食物殘渣，您可以使用高溫，這就是我們正在用電的方式。”

研究人員希望劈裂電壓剛好在電池的正常工作范圍之外，這樣就不會影響性能，也不需要大量額外的能量。

為了找到可以在適當電壓下分裂的氧化還原劑，Assary和研究小組轉向了實驗室計算資源中心的Argonne的Bebop超級計算機。首先，研究人員使用密度泛函理論(DFT)計算運行了1400種不同的氧化還原聚合物，該算法非常準確，但計算量很大。但是，這1400種氧化還原劑僅占研究人員感興趣的全部化學空間的一小部分。

“從實驗上來說，合成和測試這些氧化還原劑可能要花費數月的時間，因此能夠在計算機上詳細研究一千多個氧化還原劑是必不可少的，” Assary說。

這些氧化還原聚合物均由分子支架組成，在分子支架上放置了各種不同的化學官能團，這些化學官能團是額外的原子或分子。杜安說：“該支架是根據我們實驗合作者的建議設計的。” 盡管支架在整個氧化還原聚合物中是一致的，但改變官能團可提供不同的性質。

為了在不進行大量DFT計算的情況下，從包含100,000多種氧化還原聚合物的更大數據集中找到理想分子，研究人員使用了一種稱為主動學習的機器學習技術。這個更大的數據集包含的氧化還原聚合物在結構上與原始DFT數據集中的1400個分子相似，因為兩組分子都使用相同的支架。但是，由于填充官能團的方式不同，因此屬性也有所不同。

“您可以在機器學習中進行多少學習，這取決于您的訓練數據集，” Assary說。“你只能知道自己所看到的東西，如果你有其他嘗試做出預測的東西，那可能是無效的。”

Assary和他的同事們并未對全部數據進行培訓，而是僅對幾種不同的氧化還原儀可能性進行了培訓。根據Doan的說法，在使用10個數據點訓練模型后，模型會從其余數據池中自行選擇第11個數據點。

“模型保證通過將新數據點添加到訓練集中，它將變得更好，然后我們可以再次訓練它，” Doan說。“無論哪種方法都能使模型的準確性最大化，這將是下一個要選擇的數據點。”

阿薩里說，要從最初的1,400個數據集中識別出30個具有所需特性的分子，只需花70個選擇。使用隨機選擇，只有9%的選擇會成功，代表五倍的改進。

阿薩里說：“在如此大的化學空間上進行如此重大的改進是令人矚目的。” 確實，當將相同的方法應用于100,000+數據集時，它成功地在100個鎬中找到了42個所需分子。

在5月28日出版的《材料化學》上發(fā)表了一篇基于該研究的論文，名為“量子化學知識的主動學習，可加快可持續(xù)性儲能材料的設計和發(fā)現” 。